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雙金屬有機(jī)合成試劑化學(xué)基于金屬有機(jī)活性中間體和機(jī)理研究的有機(jī)合成

席振峰

北京大學(xué)化學(xué)學(xué)院,北京市,100871 Email: zfxi@pku.edu.cn

金屬有機(jī)化合物作為合成試劑廣泛應(yīng)用于合成化學(xué)有關(guān)的各個(gè)領(lǐng)域,一直受到學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的極大關(guān)注. 常見(jiàn)的金屬有機(jī)合成試劑如有機(jī)鋰試劑、格氏試劑等都是單金屬試劑. 我們研究發(fā)現(xiàn),在有機(jī)橋聯(lián)的配合下,存在于一個(gè)分子中的兩個(gè)碳-金屬鍵將產(chǎn)生“協(xié)同效應(yīng)”,表現(xiàn)出不同于其相應(yīng)單金屬試劑的反應(yīng)類型,甚至表現(xiàn)出全新的反應(yīng)模式. 我們將該類化合物統(tǒng)稱為“雙金屬有機(jī)合成試劑”(Organo-di-Metallic reagents)[1]. 基于金屬有機(jī)活性中間體和機(jī)理研究,通過(guò)合成、分離、表征金屬有機(jī)活性中間體,在理解相應(yīng)反應(yīng)機(jī)理及成鍵模式的同時(shí),進(jìn)一步地利用這些活性中間體發(fā)展有機(jī)合成新方法,得到其它方法難于合成的功能性新型金屬有機(jī)化合物以及結(jié)構(gòu)多樣的有機(jī)化合物[2].

Fig. 1 Synthesis based on Mechanism & Intermediates

關(guān)鍵詞:雙金屬有機(jī)合成試劑;協(xié)同效應(yīng);活性中間體;機(jī)理研究;合成化學(xué)

參考文獻(xiàn)

[1] Xi, Z. Acc. Chem. Res. 2010, 43: 1342.
[2] (a) Zhang, S.; Wei, J.; Zhan, M.; Luo, Q.; Wang, C.; Zhang, W.-X.; Xi, Z. J. Am. Chem. Soc. 2012, 134: 11964.
(b) Li, H.; Wei, B.; Xu, L.; Zhang, W.-X.; Xi, Z. Angew. Chem. Int. Ed. 2013, 52: 10822.
(c) Geng, W.; Wei, J.; Zhang, W.-X.; Xi, Z. J. Am. Chem. Soc. 2014, 136: 610.

 

Chemistry of Organo-di-Metallic Reagents
Intermediate & Mechanism-based Organic Synthesis

Zhenfeng Xi*

College of Chemistry, Peking University, Beijing 100871

The development of organometallic reagents remains one of the most important frontiers in synthetic chemistry. Commonly used organometallic reagents (such as RLi and RMgBr) are typically monometallic compounds. When two carbon-metal bonds are in the same molecule in close proximity, however, these two carbon-metal moieties may exhibit novel reactivity and cooperative effect. The dimetallic 1,4-dilithio-1,3-butadienes and their transmetalated derivatives provide unique synthetic organometallic reagents that are very different from monometallic reagents, both in terms of reactivity and synthetic application. These organo-di-metallic reagents provide access to interesting and useful compounds that are not available by other means. Moreover, given the possibilities afforded, the study of organo-di-metallic and organo-poly-metallic compounds should yield further synthetic applications.

 

席振峰

席振峰1983年本科畢業(yè)于廈門大學(xué)化學(xué)系;1989年碩士畢業(yè)于南京大學(xué)配位所、鄭州大學(xué)和河南化學(xué)所;1996年博士畢業(yè)于日本分子科學(xué)研究所;之后分別在北海道大學(xué)催化中心和藥學(xué)院任博士后研究員和助理教授;1998年到北京大學(xué)化學(xué)學(xué)院工作至今。1998年獲國(guó)家杰出青年科學(xué)基金;2001年被聘為長(zhǎng)江計(jì)劃特聘教授;曾獲中國(guó)化學(xué)會(huì)首屆“黃耀曾金屬有機(jī)化學(xué)獎(jiǎng)”等。

多年來(lái),席振峰堅(jiān)持以“協(xié)同效應(yīng)”和“基于金屬有機(jī)活性中間體和機(jī)理研究的合成化學(xué)”為指導(dǎo)思想的科學(xué)研究思路,在雙金屬有機(jī)合成試劑化學(xué),以及基于金屬有機(jī)活性中間體和過(guò)渡金屬催化的有機(jī)合成方面創(chuàng)新性地開(kāi)展了系統(tǒng)、深入的工作。

席振峰服務(wù)于多個(gè)學(xué)術(shù)機(jī)構(gòu),曾任《化學(xué)通報(bào)》副主編、《科學(xué)通報(bào)》副主編、Wiley國(guó)際學(xué)術(shù)期刊 副主編,現(xiàn)任美國(guó)化學(xué)會(huì)副主編,以及Accounts of Chemical Research 和國(guó)內(nèi)外多個(gè)學(xué)術(shù)期刊的顧問(wèn)編委。

課題組:http://www.chem.pku.edu.cn/xizf/revised/

 

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